詹姆斯的职业生涯进入这个阶段，他依然在追求总冠军，他已经夺得4冠，并且取得太多荣誉与纪录。詹姆斯将自己铭刻为有史以来最伟大的球员之一，如今美媒撰文列出詹姆斯职业生涯最具决定性意义的5件事情，其中2016年率领骑士1-3落后，翻盘73胜勇士夺冠高居第一位。
詹姆斯在东部决赛第5场对阵底特律活塞的大师级表现，成为他在NBA的经典战役。2007年，詹姆斯年仅22岁，正在成为超级巨星。2006-07赛季，骑士在詹姆斯时代第二次进入季后赛，他们与活塞进行东部决赛，活塞在上一年的季后赛中淘汰了他们。
在前四场比赛中，双方各自主场取胜2-2拍了个，骑士需要在底特律获胜才能争取赢得系列赛。在关键的第5场比赛中，詹姆斯上演了最伟大的季后赛表现之一。
詹姆斯得到48分，包括骑士最后30分中的29分，还有9个篮板和7次助攻。他还在双加时关键上篮得分，带领骑士以109-107获胜，系列赛3-2领先。詹姆斯拿出了全部的攻击手段率队赢球，当时作为评论员的史蒂夫科尔，称其为“撒旦式”表演。
2010年夏天，随着詹姆斯做出自由球员的决定，整个NBA都屏住了呼吸，等待着最大的多米诺骨牌倒下。骑士多年的季后赛挫折，无疑给詹姆斯造成损失。随着自由球员市场临近，詹姆斯和他的团队探索用直播方式公布他的决定。7月8日，ESPN播出75分钟的特别节目“The Decision”，詹姆斯发表改变联盟的声明：
“今年秋天……这非常艰难……今年秋天，我将把我的才华带到南海滩，加入迈阿密热火。”詹姆斯与他的好友韦德和波什在热火合作，该节目获得了很高的收视率。然而，詹姆斯也因为他离开骑士的方式，招致了大量批评。然而纵观历史，很多人认为《决定》是NBA开启球员赋能时代的关键点。
在热火的第一个赛季，詹姆斯就率队打进NBA总决赛，但他们在总决赛输给诺维茨基领军的独行侠，詹姆斯在2011年总决赛中的表现也招致很多批评。2012年，积极进取的詹姆斯带领热火取得东部第二好的战绩，并获得2011-12赛季常规赛MVP。在东部决赛中，詹姆斯在系列赛打成2-2的情况下，热火浪费他们的主场优势输掉第5场天王山之战。
对詹姆斯的批评声越来越大，在东部决赛第六场比赛中，许多人认为詹姆斯距离他的第一枚戒指越来越远。然而詹姆斯在淘汰赛中挡住所有的喧嚣，上演NBA历史上最伟大的季后赛表现之一，詹姆斯轰下45分15篮板和5助攻，投篮命中率为73.1%率队赢球，并且在抢七大战率队晋级。
热火在2012年总决赛面对的是俄克拉荷马雷霆，热火在俄克拉荷马城的第一场比赛就输球，但詹姆斯和热火锁定了系列赛的其余部分。第2场到第4场比赛很接近，但热火在这些比赛结束都取胜。然而，在总决赛第5场比赛中，热火占据统治地位，并在冠军争夺战中击败雷霆，赢得热火队史第二座总冠军，詹姆斯首次登上篮球界的总冠军之巅。
詹姆斯在第五场比赛中拿下三双，得到26分、11篮板和13助攻。在整个系列赛中，詹姆斯场均得到28.6分、10.2个篮板和7.4次助攻，从而获得他的第一座总决赛MVP。
“骑士，这是给你的！”这无疑是詹姆斯职业生涯最伟大的成就。在热火四年内赢得两个总冠军后，詹姆斯带着使命回到骑士：为骑士带来总冠军。詹姆斯在俄亥俄州的第一个赛季没有做到这一点，在2015年总决赛的六场比赛中输给金州勇士。
在2015-16赛季，勇士以73胜的战绩横扫联盟，创造NBA纪录。与此同时，骑士以东部最佳战绩结束常规赛，两支球队再度在总决赛相遇。勇士在总决赛前4场以3-1领先，似乎勇士即将为他们神奇的赛季画上圆满的句号。然而，骑士通过连赢两场拖进抢七局大战。凭借在第7场比赛中的主场优势，许多人仍然希望勇士将把总冠军带回家。
这场比赛被证明是一场经典战役，因为两支球队都用他们所拥有的一切进行了战斗。在比赛还剩不到两分钟的时候，比赛打到了89-89平，詹姆斯在快攻上篮中对伊戈达拉进行了一次出色的追身大帽，这是NBA总决赛历史上最伟大的防守之一。
几回合之后，欧文以令人难以置信的三分球在库里面前命中，而乐福对库里的出色防守拒绝库里命中扳平三分，骑士在最后一分钟守住总冠军，赢得了他们球队历史上的第一座总冠军。哨声一响，詹姆斯就忍不住泪流满面。家乡的英雄做到了。当这位阿克伦本地人大喊道：“骑士！这个给你！”
尽管如此，由于詹姆斯油箱里还有油，詹姆斯最伟大的时刻，是一个永远在增长的名单。